ИСТИНА

Кислородная плазма встречается как в природе, так и во многих приложениях: (в биофизике и медицине, газоразрядных лазерах и многих других). Ключевую роль в О2 плазме играют метастабильные возбужденные молекулы кислорода (синглетный кислород) и атомы кислорода. Экспериментальные исследования показывают указывают на активно идущие процессы рекомбинации физ- и хем- адсорбированных молекул кислорода с падающими из плазмы на поверхность стенки атомов О. Эти процессы как раз и являются основным каналом гибели атомарного кислорода в плазме, однако в разрядах средних давлений (~10 – 100 Торр) они еще практически не исследованы. Детальный анализ процессов гибели атомарного кислорода на стенке разрядной камеры (в реакциях с адсорбированными молекулами и атомами), а также в пристеночной области (в реакциях с озоном) является основной задачей данного проекта.

Oxygen plasma is found both in nature and in many applications: (in biophysics and medicine, gas-discharge lasers and many others). A key role in O2 plasma is played by metastable excited oxygen molecules (singlet oxygen) and oxygen atoms. Experimental studies show that active recombination processes of physical and chemically adsorbed oxygen molecules with O atoms incident from the plasma to the wall surface are observed. These processes are precisely the main channel for the losses of atomic oxygen in the plasma, but they have not yet been investigated in medium-pressure discharges (~ 10 - 100 Torr). A detailed analysis of the processes of the atomic oxygen losses at the wall of the discharge chamber (in reactions with adsorbed molecules and atoms), as well as in the near-wall region (in reactions with ozone) is the main objective of this project.

Предполагается, что основным результатом данного исследования станет детальный анализ процессов гибели атомарного кислорода на стенке разрядной камеры и в узкой пристеночной области (богатой озоном) в плазме чистого кислорода средних давлений. Понимание этих процессов чрезвычайно важно для корректного численного моделирования разрядов такого типа в кислороде. Также планируется исследовать применимость метода актинометрии для случая средних давлений (до 100 Торр) и оценить ее точность в этих условиях. Это представляет большой интерес, поскольку актинометрия очень широко применяется в исследованиях посвященных низко-температурной плазме, однако при существенно более низких давлениях. Применение актинометрии в случае рассматриваемых здесь давлений (до 100 Торр) на данный момент вызывает трудности. Ожидается также экспериментально оценить константу скорости диссоциации молекулы кислорода для низкого приведенного поля E/N, наблюдаемого в квази-нейтральной области разряда рассматриваемого типа. По всей видимости, в данных условиях такая оценка может быть сделана лишь для узкого диапазона E/N. Однако, с учетом достоверных литературных данных для константы скорости диссоциации в области высоких полей E/N, эта ожидаемая оценка позволит лучше понять зависимость этой константы от E/N в широком диапазоне приведенных полей.

Участники коллектива данного проекта уже принимали участие в схожих фундаментальных исследованиях, посвященных плазмохимии; результаты этих работ опубликованы в высокорейтинговых журналах. В работе [J. Phys. D. Appl. Phys. 44, 15201 (2011)] исследовалась рекомбинация атомов кислорода на кварцевой поверхности разрядной камеры и определялась скорость этих процессов с помощью пространственно-разрешенной актинометрии (т.е. по радиальному профилю распределения концентрации атомов кислорода). В работе был [Plasma Phys. Reports 33, 510–520 (2007)] детально исследован метод определения газовой температуры в плазме по спектру свечения молекулярного кислорода. Работа [J. Phys. Conf. Ser. 768, 12006 (2016)] посвящена кинетике атомов азота в плазме чистого азота при средних давлениях (от 10 до 50 Торр) и является близкой по смыслу и методологии к данному проекту. В этой работе в качестве ключевой диагностики также выступала актинометрия атомов азота при повышенном давлении; с помощью этой диагностики также изучались процессы рекомбинации атомарного азота на стенках разрядной камеры. Такой важный параметр разряда, как газовая температура, определялась путем моделирования спектра 2-й положительной системы. Сейчас готовится к публикации расширенный вариант этой работы, в которой полученные экспериментальные результаты позволили верифицировать и существенно улучшить самосогласованную компьютерную модель азотной плазмы. Работа [J. Phys. D. Appl. Phys. 50, 75202 (2017)] всецело посвящена методу актинометрии в применении для атомов кислорода и азота: данный метод был протестирован с помощью независимой хорошо проверенной и надежной диагностики – масс-спектрометрии. В результате были проанализированы точность актинометрии, границы ее применимости в случае азота и кислорода, а также впервые откалибровано сечение возбуждения атомов азота, знание которого необходимо для применения метода актинометрии.

Исследованы механизмы потерь (рекомбинации) атомов кислорода в плазме O2 в промежуточном диапазоне давлений (~10-100Торр) и в диапазоне высоких температур (800-1600K) в разрядной камере с диэлектрическими методами: указан основной канал объёмной рекомбинации (трёхтельная рекомбинация) и поверхностной (рекомбинация с физ-адсорбированными атомами). Экспериментально определена скорость каждого из процессов потерь. Кроме того, создана аналитическая модель процессов потерь атомов кислорода, предсказания которой подтвердили результаты эксперимента. Далее, с помощью того же источника плазмы O2 и для тех же экспериментальных условий были исследованы процессы тушения молекул кислорода нижних метастабильных состояний - «синглет а» и «синглет б», которые играют важную роль в кислородной плазме благодаря их высокой реакционной способности и высокой концентрации. Было показано, что быстрое тушение молекул «синглет а» атомарным кислородом заметно ограничивает получение высокой плотности этих молекул и является причиной низкой эффективности разрядных генераторов синглетного кислорода с увеличением мощности. Механизм быстрого тушения молекул «синглет а» атомами O(3P) был изучен на основе сравнения полученных экспериментальных данных и результатов самосогласованной одномерной модели емкостного разряда. С помощью этого подхода, было продемонстрировано существование высокой энергии активации (~6300К) в этом реакционном канале. Более того, аналогичный подход, примененный к молекулам «синглет b», также доказывает существование быстрого тушения атомарным кислородом, но с меньшей энергией активации (~3700К). Эти результаты, относящиеся к тушению молекул "синглет а" и "синглет b" атомами кислорода, важны для моделирования кислородной плазмы и могут иметь ключевое влияние на кинетику разрядов в кислородсодержащих смесях в тех случаях, когда температура достаточно высока (например, в области плазмотимулированного горения).