![]() |
ИСТИНА |
Войти в систему Регистрация |
ФНКЦ РР |
||
Актуальность работы определяется тем, что формы нахождения радионуклидов в различных геохимических обстановках могут корректно показать, насколько быстро эти компоненты способны включаться в процессы миграции и вести себя на барьерах с течением времени. Многомерное моделирование с учетом состава воды, окислительно-восстановительной обстановки и наличия в воде комплексообразователей и отдельных типоморфных элементов позволит получить реальную картину распространения радиоактивных элементов в пространстве, что важно для понимания развития радиоэкологической обстановки территорий и изменения барьерных свойств массивов горных пород при захоронении радиоактивных отходов. Реализованный в работе подход к изучению форм нахождения радионуклидов и ряда элементов с применением комбинации методов фракционирования, установления параметров коллоидных частиц даст возможность более обоснованно подойти к разработке миграционной модели распространения загрязнения на радиационно-опасных территориях с учетом вклада коллоидных систем. Будут получены детальные данные по миграционному транспорту и формам нахождения радионуклидов и элементов-индикаторов геохимических процессов в природных водах с охватом широкого диапазона геохимических условий с применением современных высокочувствительных методов фракционирования и выделения коллоидов. Полученные результаты можно будет использовать при расчетах и обосновании безопасности долговременной безопасной изоляции РАО и для ряда объектов ядерного наследия.
The relevance of the work is determined by the fact that the radionuclides speciations in different geochemical environments can correctly indicate how quickly these components are able to be included in the processes of migration and behave at barriers over time. Multidimensional modeling, taking into account the water chemistry, the redox situation and the presence of complexing agents and specific elements in water, will provide a realistic picture of the transport of radioactive elements over a distance, which is important for understanding the development of the radioecological situation of the territories and changing the barrier properties of rock massifs when radioactive waste is disposed. The approach to studying speciations of radionuclides and other elements using a combination of fractionation methods with determination of colloidal particles parameters will provide an opportunity to develop the migration model for contamination in radiation-hazardous areas, taking into account the contribution of colloidal systems. Detailed data will be obtained on migration transport and the forms of radionuclides and elements-indicators of geochemical processes in natural waters with coverage of a wide range of geochemical conditions using modern highly sensitive methods of fractionation and separation of colloids. The obtained results can be used to calculate and justify the safety of long-term safe isolation of radioactive waste and for a number of nuclear heritage sites.
Реализованный в работе подход к изучению форм нахождения радионуклидов и ряда элементов с применением комбинации методов фракционирования, установление размера, состава и параметров стабильности коллоидных частиц даст возможность более обоснованно подойти к разработке миграционной модели распространения загрязнения на радиационно-опасных территориях и имеет важное практическое значение для изучения геохимических процессов в водной среде с учетом вклада коллоидных систем. Будут установлены различия в соотношении форм нахождения радионуклидов при определенных параметрах геохимических показателей состава воды, что важно для обоснованного прогноза форм миграции и моделировании при изменении геохимических условий среды. Полученные результаты можно будет использовать при расчетах и обосновании безопасности долговременной безопасной изоляции РАО в Нижнеканском массиве (Красноярский край, Россия) и для ряда объектов ядерного наследия.
Освоен и доработан метод каскадной фильтрации для определения форм нахождения радионуклидов в природных водах, связанных с частицами в диапазоне от 3 нм до 10 мкм. систематически и детально изучены формы нахождения природных и техногенных радионуклидов в природных водах Семипалатинского испытательного полигона (Казахстан) и ряда других объектов, проведены модельные эксперименты по определению влияния геохимических параметров (минерализации воды, рН, ионного состава) на распределение радионуклидов по размерным фракциям, в том числе и коллоидов. В модельных экспериментах установлено, что увеличение рН и концентрация главных ионов воды способствуют переходу Cs-137 в растворенную форму
Формы нахождения природных радионуклидов в водах при изменении геохимических условий подвержены трансформации. Для тория в большей степени, чем для урана, характерна миграция в виде коллоидных частиц. Особенности миграции трансурановых радионуклидов в водах с контрастирующей гидродинамикой – ручьев и озер – четко проявлена. Моделирование форм урана при изменении концентрации в воде гуминовых веществ показало доминирование органических форм начиная с 20 мг/л Сорг. В водах с меньшей концентрацией органических веществ преобладающей формой переноса являются уранилкарбонатные комплексы. Как правило, доля карбоксильных была более постоянной, что связано с преобладанием ионобменного механизма. Тройной комплекс уранилкарбоната кальция будет доминирующей формой нахождения урана, вне зависимости от состава воды и учета и количества гуминовых веществ в водах аридного климата. Верховой торф является информативным индикатором ядерных событий на основе данных по распределению радиоактивного цезия и изотопов плутония, получены результаты распределения радионуклидов между компонентами группового состава органического вещества торфа залежи Петропавловский Рям, Томская область.
грант РФФИ |
# | Сроки | Название |
1 | 22 августа 2019 г.-30 сентября 2020 г. | Формы нахождения радиоактивных элементов в природных объектах с различной геохимической обстановкой |
Результаты этапа: Исследованы химический состав поверхностных вод Семипалатинского испытательного полигона, а также формы нахождения природных радионуклидов (урана и тория) в штольневых водотоках, ручьях и техногенных озерах территорий, подвергшихся ядерным испытаниям. Выявлены особенности переноса в водной среде природных радиоактивных элементов и обозначены процессы, которые его в значительной степени определяют. Сульфат-ион в водах ручьев Семипалатинского испытательного полигона является индикатором интенсивности водообмена и скорости окисления сульфидных минералов, в результате чего высвобождаются в раствор значительные концентрации урана. Размеры и форма ореола рассеяния урана будет определяться наличием геохимических барьеров на пути водных потоков, ограничиваясь при росте минерализации и распространяясь при увеличении концентрации гуминовых веществ в воде. С точки зрения геохимии элементов уран является более сильным мигрантом, нежели торий. В условиях поверхностных вод он преимущественно связан с органическими и органоминеральными комплексами, а также подвержен трансформации форм нахождения в случае изменения геохимических условий среды. Для обоих элементов характерна миграция в виде коллоидных частиц. При этом, коллоидный транспорт более выражен для тория. По результатам факторного анализа, среди параметров химического состава значения отношений компонентов SO4/Cl и Ca/Mg будут более информативными при оценке влияния на миграцию природных радионуклидов, чем отдельные компоненты. Отношение ионов хлора и сульфата, кальция и магния показывают степень метаморфизации вод в результате процессов выщелачивания водовмещающих пород и континентального засоления. При этом, содержание органического вещества в водах является независимо влияющим фактором. При моделировании форм миграции урана с помощью программного комплекса Minteq 3.1 установлено, что уранилкарбонат кальция будет преобладать, вне зависимости от состава воды и учета и количества гуминовых веществ. Среди органических соединений для водных объектов с подвижной гидродинамический средой (водотоки, ручьи, реки) будут существенную роль играть гуматные комплексы (до 30% от суммы форм миграции), а в водоемах – фульватные. По результатам термодинамического моделирования, фульватные и гуматные комплексы с участием фенольных функциональных групп в большей мере комплексуют радионуклиды, чем карбоксильные. В целом, по результатам моделирования видно, что роль комплексообразователей гуминовых веществ в водоемах ниже, чем в водах с подвижной гидродинамикой (ручьи и водотоки). | ||
2 | 1 октября 2020 г.-15 декабря 2021 г. | Формы нахождения радиоактивных элементов в природных объектах с различной геохимической обстановкой |
Результаты этапа: Формы нахождения природных радионуклидов в водах при изменении геохимических условий подвержены трансформации. Для тория в большей степени, чем для урана, характерна миграция в виде коллоидных частиц. Особенности миграции трансурановых радионуклидов в водах с контрастирующей гидродинамикой – ручьев и озер – четко проявляются при анализе данных методом факторного анализа. Проработка исходных материалов по содержанию радионуклидов и по гидрогеохимическим параметрам с задействованием мультивариативной статистики подтверждает выявленные закономерности и позволяет определить ведущие факторы миграции радионуклидов. Преобладающей формой урана в шахтных водах Питкярансткого рудного района (Карелия) является (UO2(CO3)2)2- В речных водах региона, где содержание гидрокарбонат-иона ниже, увеличивается доля комплексов UO2CO30. По отношению к ураниниту шахтные воды достигли насыщения. Моделирование форм урана при изменении концентрации в воде гуминовых веществ показало доминирование органических форм начиная с 20 мг/л Сорг. В водах с меньшей концентрацией органических веществ преобладающей формой переноса являются уранилкарбонатные комплексы. Как правило, доля карбоксильных была более постоянной, что связано с преобладанием ионобменного механизма. | ||
3 | 16 декабря 2021 г.-15 декабря 2022 г. | Формы нахождения радиоактивных элементов в природных объектах с различной геохимической обстановкой |
Результаты этапа: 1. Показано, что размеры и форма ореола рассеяния урана будет определяться наличием геохимических барьеров на пути водных потоков, ограничиваясь при росте минерализации и распространяясь при увеличении концентрации гуминовых веществ в воде . Уран как более сильный мигрант в условиях поверхностных вод преимущественно связан с органическими и органоминеральными комплексами, а также в большей степени подвержен трансформации форм нахождения в случае изменения геохимических условий среды. 2. Установлено, что терригенный снос и увеличение содержания органических веществ являются независимыми факторами, определяющими миграцию урана и тория в водных объектах. В результате неравновесности системы вода-порода, торий в большей степени чем уран будет выщелачиваться из вторичных минеральных фаз и может включаться в коллоидный перенос. 3. Показано, что метод беспленочной радиографии может быть использован как диагностический для подтверждения природы радиоактивных частиц как на поверхности биогеохимических планшетов (листовые пластины), так и взвешенного вещества природных вод. 4. Показано, что верховой торф является информативным индикатором ядерных событий на основе данных по распределению радиоактивного цезия и изотопов плутония, получены результаты распределения радионуклидов между компонентами группового состава органического вещества торфа залежи Петропавловский Рям, Томская область. |
Для прикрепления результата сначала выберете тип результата (статьи, книги, ...). После чего введите несколько символов в поле поиска прикрепляемого результата, затем выберете один из предложенных и нажмите кнопку "Добавить".