Формирование активных центров нанесенных на наноалмазы никель-цинковых катализаторов селективного гидрирования фенилацетиленастатья
Статья опубликована в журнале из списка RSCI Web of Science
Статья опубликована в журнале из перечня ВАК
Статья опубликована в журнале из списка Web of Science и/или Scopus
Дата последнего поиска статьи во внешних источниках: 8 сентября 2021 г.
Аннотация:Изучены биметаллические NiZn/ND катализаторы с соотношением Ni:Zn = 1:1 и 1: 3, приготовленные методом пропитки. В качестве носителя использовали детонационный наноалмаз. Проведено сравнение с монометаллическими Ni/ND и Zn/ND. Методами адсорбции/десорбции азота, сканирующей и просвечивающей электронной микроскопии показано, что нанесение металлов не влияет на пористую структуру и морфологию носителя. Координирование прекурсоров металлов на поверхности наноалмаза происходит с участием функциональных групп, что подтверждается изменением электрокинетического заряда поверхности. Восстановление прекурсоров металлов исследовали методами температурно-программированного восстановления и in situ XAFS-спектроскопии. В Ni-содержащих образцах обнаружено две формы Ni2+, по-разному связанные с носителем. В процессе обработки водородом до 400°С ZnO в образцах не восстанавливается. Долю восстановленного никеля определяли на основании анализа XANES спектров. В катализаторе с соотношением Ni:Zn = 1:1 в течение 4 ч in situ обработки водородом при 400°С в ячейке спектрометра происходит практически полное восстановление никеля, тогда как при соотношении Ni:Zn = 1: 3 его полного восстановления в этих условиях не происходит. В реакции гидрирования фенилацетилена наибольшую селективность образования стирола во всем исследованном интервале температур 100-350°С обеспечивает NiZn/ND; NiZn3/ND менее активен и селективен, поскольку ZnO закрывает активные никелевые центры и препятствует адсорбции фенилацетилена.